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研究概述

双电子氧还原反应（2e- ORR）是分布式生产过氧化氢（H2O2）的关键途径。在自然界中，含有锰（Mn）中心的酶可以将活性氧转化为H2O2。然而，用于2e- ORR的锰基多相催化剂却鲜有报道。

基于此，2024年10月24日，清华大学陈晨教授和彭卿教授、福州大学庄泽文副教授在国际期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Nature-inspired N, O Co-Coordinated Manganese Single-Atom Catalyst for Efficient Hydrogen Peroxide Electrosynthesis》的研究论文。

在此，研究人员开发了一种受自然启发的单原子电催化剂，包含N、O配位的Mn位点，并利用碳点作为调制平台（Mn CD/C）。

合成的Mn CD/C具有优异的2e- ORR活性，起始电位为0.786 V，最大H2O2选择性为95.8%。

更重要的是，Mn CD/C在液流池中以200 mA/cm2的电流密度连续产生0.1 M H2O2溶液50 h，活性和H2O2法拉第效率几乎没有损失，展示了其实际应用潜力。活性的增强归因于研究人员将锰原子位点并入碳点。

理论计算表明，N、O共配位结构与碳点上丰富的含氧官能团相结合，优化了中间体*OOH在Mn位点的结合强度，达到了催化活性火山的顶峰。

这项工作表明，碳点可以作为一个多功能的平台，用于调节单原子催化剂的微环境和合理设计自然启发的催化剂。

图文解读

图1：Mn CD的合成过程及表征

图2：催化剂的结构表征

图3：液流池中的性能测试

文献信息

Nature-inspired N, O Co-Coordinated Manganese Single-Atom Catalyst for Efficient Hydrogen Peroxide Electrosynthesis, Angewandte Chemie International Edition, 2024. https://doi.org/10.1002/anie.202416715