近日,山东大学化学与化工学院国家胶体材料工程技术研究中心王旭教授课题组开发了一种能够实现持久润滑效果的聚电解质水凝胶PHEMA/ε-PL10。相关研究成果以“Innovating Lubrication with Polyelectrolyte Hydrogels: Sustained Performance Through Lipid Dynamics”为题发表在材料领域顶级期刊Advanced Functional Materials(简称“AFM”,中科院一区TOP,影响因子18.186)。论文的通讯作者为王旭教授,第一作者为博士研究生王仲瑞,山东大学为唯一通讯单位。
水凝胶是一种多功能材料,广泛应用于生物医学、农业等领域。特别是在用作界面材料时,其卓越的润滑性能显得尤为重要。传统的做法是通过添加润滑成分或将其接枝在水凝胶表面来提高润滑性。然而,这种方法存在一个关键问题:一旦低摩擦的润滑层被破坏,或水凝胶内的润滑成分(如脂质等)耗尽,其润滑性能便会迅速下降。因此,如何延长润滑水凝胶的使用寿命仍是该领域研究的重点。为了解决这一问题,山东大学王旭教授团队借鉴关节软骨的润滑机制,开发出一种名为PHEMA/ε-PL10的聚电解质水凝胶。该水凝胶中的聚赖氨酸(ε-PL)可以持续捕获环境中的二肉豆蔻酰磷脂酰胆碱(DMPC),并在表面自发形成润滑层,从而有效降低摩擦。PHEMA/ε-PL10水凝胶在2 N的压力下,摩擦系数(COF)低至0.02,接近人体关节软骨的摩擦系数。即使表面DMPC被磨损,ε-PL依旧能够通过超分子作用捕获环境中的DMPC,保持持久的润滑效果。
图2.PHEMA/ε-PL聚电解质水凝胶的基本表征
PHEMA/ε-PL10水凝胶在浸泡于DMPC悬浮液后展现出卓越的润滑性能。原子力显微镜图像表明,该水凝胶表面较为平整,均方根粗糙度仅为6.22 nm。同时,冷冻扫描电子显微镜图像显示,该水凝胶表面及其横截面具有清晰的网状结构,这种复杂的网状结构对于其润滑效果至关重要,类似于天然关节软骨的微观特性。PHEMA/ε-PL10水凝胶在承受50%压缩应变后能够迅速恢复原状,展示出卓越的压缩韧性和抗疲劳性能。激光共聚焦扫描显微镜进一步观察到,ε-PL在水凝胶中均匀分布。通过耗散型石英晶体微天平研究ε-PL与DMPC的相互作用,结果表明,ε-PL修饰的金芯片能够有效吸附DMPC,并自发组装成磷脂双分子层。此外,差示扫描量热法和核磁共振氢谱揭示了ε-PL与DMPC之间通过氢键、偶极-电荷相互作用和疏水作用形成了稳定的润滑层。这些作用力共同保障了水凝胶的长效润滑性能。
图3.PHEMA/ε-PL10水凝胶的多模态分析及与DMPC的超分子相互作用。
该研究展示了PHEMA/ε-PL10水凝胶的卓越润滑性能,主要得益于其通过超分子相互作用不断捕获环境中的脂质,进而诱导界面自组装形成稳定的润滑层。在每日的摩擦测试中,水凝胶始终保持极低的摩擦系数,稳定在0.01至0.03之间。长期摩擦实验结果表明,PHEMA/ε-PL10水凝胶在DMPC缓冲液中的低摩擦性能能够持续500天,突显出其强大的长期润滑潜力。这种持久的润滑效果归因于ε-PL对脂质的高效吸附能力,能够在机械磨损下不断更新润滑层。通过摩擦循环测试,研究团队建立了COF与摩擦循环次数的关系模型。即使在经历了19,800次摩擦循环后,水凝胶的最终摩擦系数仍保持在0.022,充分证明了其优异的自愈性和耐久性。
图4.PHEMA/ε-PL10水凝胶的持久润滑性能。
该项研究不仅展示了水凝胶在润滑方面的潜力,还为开发新型生物材料提供了重要的理论和实验基础。王旭教授课题组正在继续探索这一材料的其他潜在应用,希望能为更多领域带来创新的解决方案。
该研究工作得到了国家自然科学基金和山东省自然科学杰出青年基金的资助。
来源:山东大学