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“焦耳热辅助电化学降解”策略快速高效降解(PE)微塑料

作者:焦耳热超快合成发布时间:2024-08-03

微塑料(MPs)污染是一个全球性的环境问题,其无处不在的特性归咎于塑料制品的过度使用和不足20%的全球塑料回收率。MPs的潜在威胁在于它们能够通过生物放大过程在食物链中累积,对人类和动物健康构成威胁,甚至在人体血液、胎盘和大脑中被发现。此外,MPs还可能成为其他污染物的载体,加剧其危害性。尽管物理方法、化学处理、生物修复和热分解等技术被尝试用于MPs的处理,但它们要么效率低下,要么可能产生二次污染,要么耗时过长,无法根本解决MPs问题。因此,发展一种高效、环保且能够快速响应的MPs处理技术变得尤为迫切。本研究提出了一种创新的“焦耳热辅助电化学降解”策略,通过电化学系统设计,利用阳极捕获并熔化MPs,强化了直接电子转移,同时避免了纳米塑料的生成,为MPs的快速有效降解提供了新途径。

文章简介

近日,陕西科技大学的邵丹副教授、宋浩杰教授团队和西安交通大学的徐浩教授团队在《Applied Catalysis B: Environment and Energy》上发表了题为“Joule heat assisting electrochemical degradation of polyethylene microplastics melted on anode”的论文。本研究提出了一种创新的“焦耳热辅助电化学降解”策略,用于快速分解水体中的聚乙烯(PE)微塑料(MPs)。通过定制的反应器,PE MPs在阳极捕获后,受到界面焦耳热作用而被软化甚至熔化,从而促进了直接电子转移,最大化地利用了短寿命活性物种。实验结果表明,仅需数小时,即可实现超过99%的PE MPs(约1 g·L−1)的降解。降解后残留的固体产物具有更高的羰基指数(CI)和氧/碳比(O/C),倾向于结合而非形成更多有害的纳米塑料(NPs),仅留下少量带有不饱和碳链的低毒性可溶性产物。与SO42-和S2O82-相比,Cl-水基质的存在能够促进链断裂降解,使固体产物的融合更为显著。研究还提出了一种新的MPs降解机制,并通过降解其他五种类型的MPs来验证这一策略的普适性。随后,进行了技术经济分析,以评估该策略的可行性和成本效益。这一研究为微塑料污染治理提供了一种高效、环保的解决方案,具有重要的学术意义和应用前景。

图文导读

本研究针对微塑料(MPs)污染这一全球性挑战,提出了一种创新的“焦耳热辅助电化学降解”策略,旨在快速、高效地降解水体中的聚乙烯(PE)微塑料。通过特别设计的反应器,阳极捕获的PE微塑料在界面焦耳热作用下被软化甚至熔化,从而促进了直接电子转移,充分利用了短寿命活性物种。这一过程在数小时内实现了超过99%的PE微塑料的降解,同时避免了有害纳米塑料(NPs)的生成,仅留下少量低毒性的可溶性产物。

流程图1详细展示了微塑料的二次危害、现有降解技术的横向比较、本研究中新设计的电化学氧化策略、系统示意图、下流膜反应器的爆炸图以及微塑料在下流膜反应器中被混合阳极捕获的过程。

实验结果表明,阳极表面的温度显著上升,这是由于界面焦耳热效应导致的。在20 mA·cm−2的阳极电流密度下,阳极-溶液界面的温度可以达到131.9°C,远高于PE微塑料的熔点,这使得附着在阳极上的PE微塑料能够成功地被软化或熔化。图1进一步展示了这一温度上升过程的模拟和测量结果。

在不同介质中对PE微塑料进行降解后,研究人员发现残留固体产物的质量和形态发生了显著变化。图2展示了不同降解阶段的残留固体产物的重量损失率、扫描电镜图像、热重-差示扫描量热法分析结果以及不同介质中微塑料形态和形状演变的示意图。

图3展示了残留固体产物的功能团分析结果,包括傅里叶变换红外光谱和X射线光电子能谱分析,以及对PE链上功能团修饰的示意图。

图4展示了PE微塑料在不同降解阶段的可溶产物分析结果,包括气相色谱-质谱联用技术鉴定的化合物、紫外-可见光谱以及总有机碳和总碳的变化。

基于实验结果,研究人员提出了一种新的微塑料降解机制,图5展示了在阳极表面Nernst层的适当温度上升如何通过焦耳热效应软化甚至熔化PE微塑料,以及四种降解途径的示意图。

此外,研究人员还验证了这种降解策略的普适性,图6展示了除PE外其他五种微塑料的降解率与它们的熔点之间的强相关性。毒性评估实验表明,经过处理的介质对豌豆的发芽和生长没有影响,进一步证实了没有生成有毒物质。

最后,图7对本研究和其他研究的技术经济性进行了分析,结果表明“焦耳热辅助电化学降解”策略在电力成本和总成本方面具有显著优势。通过这些综合性的分析和实验结果,可以预期本研究提出的策略将为全球抗击难以控制的微塑料污染威胁提供有力的支持。

总结与展望

本文提出的“焦耳热辅助电化学降解”策略为聚乙烯微塑料(PE MPs)的水体降解提供了一种独特而高效的解决方案。该策略通过阳极捕获PE MPs,利用界面焦耳热效应产生的高温(高达131.9°C),超出PE MPs的熔点,实现其软化或熔化,从而促进了微塑料的降解,同时有效抑制了纳米塑料(NPs)的形成。实验结果表明,活性物质羟基自由基(HO·)、氯自由基(Cl·)和硫酸根自由基(SO4·-)在PE MPs的降解中发挥了关键作用。特别是氯离子的存在,已被证实能够促进链断裂降解,使得在6小时内就能实现完全降解。该过程还导致了固体产物的显著融合,且在可溶产物中未检测到氯化物,表明主要产生了不饱和有机物质,进一步的毒性评估也证实了该过程中未产生有毒有机物。

此外,该策略在降解其他类型的微塑料时也显示出了普适性,包括PS、PP、PVC、PLA和PET等,进一步证实了其广泛的应用潜力。在技术经济分析方面,该技术显示出极低的能耗和成本,与其他技术相比具有显著优势。焦耳热辅助电化学降解策略的这些特点,预示着其在未来全球抗击棘手的微塑料污染问题中将发挥重要作用。

综上,本研究不仅为微塑料污染提供了一种有效的处理方法,也为相关领域的研究提供了新的视角和技术支持。随着技术的进一步优化和应用推广,有理由相信,这一策略将在环境保护和可持续发展领域发挥更加重要的作用,为全球微塑料污染治理贡献力量。

文章链接

Dan Shao, Weipeng Zhao, Shiyu Ji, Changan Yang, Jikun Zhang, Ruixi Guo, Bo Zhang, Wei Lyu, Jiangtao Feng, Hao Xu, Wei Yan, Haojie Song. Joule heat assisting electrochemical degradation of polyethylene microplastics melted on anode. Applied Catalysis B: Environment and Energy, 2024.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2024.124281.

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