此外,4e−ORR副反应的存在也进一步限制了H2O2的生产。2e−ORR (O2+2H++2e−→H2O2)是一个质子偶合电子转移反应(PCET)反应,除了有效的电子转移外,质子的快速传导也应该有助于H2O2的有效产生,但这在光催化2e−ORR过程中常常被忽略。因此,考虑到ORR所涉及的关键PCET过程,发展具有高效质子传导和电子转移的光催化剂应该是克服光催化2e−ORR技术瓶颈的较佳方案。
此外,在可见光照射下,COF@H3PO4的太阳能-化学能转换效率高达0.69%,优于大多数文献报道的光催化剂。
2.H3PO4的引入使COF@H3PO4的能带电荷密度更加局域化,实现了光生载流子的高效空间分离;
3.从*OOH到H2O2的低能垒赋予COF@H3PO4更高的2e−ORR选择性,使得更多的光子和光生电子用于H2O2的生产。
综上,该项研究报道了一种通过同时促进光催化过程中质子和电子的有效转移来提高ORR光催化性能的新策略,为光催化H2O2生产的工业化奠定了基础。
Efficient proton transfer and charge separation within covalent organic frameworks via hydrogen-bonding network to boost H2O2 photosynthesis. Nano Letters, 2024. DOI: 10.1021/acs.nanolett.4c01048
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