一些理论和实验研究已经证实,将Cu位点加入到Cu氧化基催化剂中,能够在Cu(0)/Cu(I)界面提高*CO的吸附和促进C−C偶联来提高C2的产量。然而,Cu氧化物基在CO2RR过程中面临的一个挑战是活性Cu(I)物种的还原,导致低选择性和快速失活。因此,在CO2RR过程中创建和维持丰富的Cu(0)/Cu(I)界面对于实现高选择性CO2RR具有重要意义。
实验结果表明,还原处理最短的CuO/Cu2O光滑球对CH4具有较高的选择性;将还原处理延长至4小时后得到的Cu0.25@Cu2O催化剂(具有中等的Cu(0)/Cu(I)界面)对CO2RR具有良好的催化活性,C2产物法拉第效率达90.5%,并且在连续运行12小时内表现出优异的稳定性。此外,随着催化剂老化时间延长至7小时,催化剂上的CO2主要转化为甲酸。
总的来说,该项工作通过调控Cu(0)/Cu(I)界面导向了CO2的转化,这位合理设计和开发高性能的Cu基CO2RR催化剂提供了一个有效的策略。
Bottom-up growth of convex sphere with adjustable Cu(0)/Cu(I) interfaces for effective C2 production from CO2 electroreduction. Angewandte Chemie International Edition, 2024.